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廈門大學Dehui Deng課題組--石墨烯封裝的金屬催化劑從H2S中高效生產H2
       工業副產物中豐富且有毒的H2的電催化分解是一種有前途的能源轉化技術,可用于生產H2并同時去除這種環境污染物。但是,由于缺乏低成本、有效和堅固的電催化劑,阻礙了這種技術的發展。本文報道了一種引人注目的石墨烯包裹的金屬催化劑,即氮摻雜的石墨烯包裹了一種非貴重的CoNi納米合金作為陽極,用于從H2S中高效電催化生產H2。這種優化的催化劑可以以0.25 V的起始電勢驅動陽極反應,該起始電勢比水氧化反應所需的起始電勢低1.24 V,并且輸送的電流密度幾乎是Pt/C的兩倍。同時,它表現出約98%的H2法拉第效率,并保持了500小時以上的長期耐久性,而沒有任何衰減。密度泛函理論計算表明,CoNi和氮摻雜協同促進了石墨烯表面上多硫化物的形成。此外,演示顯示了1200小時的穩定性,可通過這種石墨烯包裹的金屬催化劑從工業合成氣中除去H2S雜質以產生氫氣,證明了其在可持續能源應用中產生氫氣的巨大潛力。
 
Figure 1.(a和b)CoNi(OH)x–SiO2[email protected]2的TEM圖像。(c–e)[email protected]的HRTEM圖像。插圖:[email protected]的模型結構。(e)圖(d)的放大圖。(f)EDX圖。(g和i)與Co箔、商業Co2O3和商業Co3O4相比,[email protected]的歸一化Co K-edge XANES和相應的k2加權EXAFS光譜。(h和j)與Ni箔和市售NiO相比,[email protected]的歸一化Ni K-edge XANES和相應的k2加權EXAFS光譜。
 

Figure 2. (a)極化曲線。(b)帶有1.2 V商業電池的設備直接驅動H2S的分解的照片。(c)SOR極化曲線。(d)在SOR的電勢為0.3 V、0.4 V和0.5 V時的電流密度。(e)催化劑的奈奎斯特圖。(f和g)耐久性測試。(f)中的垂直虛線表示在500小時計時電流法測試中更換電解質的時間跨度(每36小時)。(f)中的陰影表示[email protected]的電流密度在30 mA/cm2附近保持500小時。(g)中的極化曲線記錄了(f)中500 h耐久試驗前后[email protected]的SOR活性。

 
Figure 3. H2S分解的電催化過程和產物。(a)在100 mA/cm2的恒電流測試中,法拉第效率和產氫放出速率。(b)插圖中電解質的250倍稀釋電解質樣品的UV-Vis光譜,反應在100 mA/cm2的恒電流測試中進行。(b)插圖顯示了50倍稀釋的電解質樣品的UV-Vis光譜,其顏色對應于插圖中的反應時間。(c)陽極電解液的原位電化學UV-Vis試驗在兩個小時內在100 mA/cm2的恒電流試驗中進行。(d)產品S的XRD表征。插圖是收集的S粉產品。
 

Figure 4.(a)各種催化劑的SOR吉布斯自由能(DG)曲線。(b)實驗得到的SOR極化曲線。(c)吸附在[email protected]上S的電荷密度差(Δρ)值。(d)當S吸附在原始石墨烯、[email protected][email protected]表面時,S(3p)和鍵合的C(2p)的投影態密度(DOS)的比較。虛線表示占用頻段的中心。(e)在N-石墨烯表面和[email protected]表面上的水溶液中形成多硫化物(Sx*)的自由能曲線。
 

Figure 5.(a)在不同反應氣體中,[email protected]氧化活性的LSV曲線。(b)耐久性測量。
 
      相關研究成果于2020年由廈門大學Dehui Deng課題組,發表在Energy Environ. Sci.(DOI: 10.1039/c9ee03231b)上。原文:Highly efficient H2 production from H2S via a robust graphene-encapsulated metal catalyst。

摘自《石墨烯雜志》公眾號:

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